Infrared cavity quantum electrodynamics with anharmonic oscillators in nanophotonics.

Abstract

The characterization and manipulation of complex microscopic systems for applications in science and technology demands to have robust theoretical tools that guide the extraction of relevant information or complement such processes. In particular, condensed phase physics, which is in a blurry boundary between chemistry and quantum physics, requires several approximations due the high number of degrees of freedom present. Thereupon, achieving a satisfactory balance between a model with just the right amount of features and, hopefully, requiring low computational requirements represents a significant challenge. This is the reason why having minimal models to understand the fundamental physics of complex condensed phases, in organic or inorganic materials, particularly when subject to confined electromagnetic fields, is a valuable contribution, specially appreciated in chemical physics and quantum optics protocols. In this thesis we show an intensive exploration of the capabilities of a nonlinear mid-infrared semi empirical model for describing the coherent and incoherent dynamics of anharmonic dipoles coupled to a single harmonic mode of a cavity QED.We find that the intrinsic anharmonicity in the material spectrum is heralded to the near electric field of a nanoresonator. Depending on the classical driving intensity ratio with respect to losses, this mechanism allows for the control and modulation of the complex phase of an incident finite pulse to the resonator with respect to the scattered cavity field, which translates into a delay in the stationary temporal domain, even after the pump pulse has ended. This mechanism promises interesting applications in molecular infrared nanophotonics, where the intrinsic anharmonicities of the vibrational modes are well documented in the literature, and also because the light-matter system requires to be in weak coupling regime, increasing the prospects for its experimental realization using current nanophotonic technology. Moreover, we show that our approach is applicable to other non organic devices as intersubbands in multi-quantum wells (MQW’s), where the state–of–the–art in both material and optical parameters engineering, as well as the capability of having smaller N compared to molecular systems, promises stronger effects on the nonlinear phase modulation, which can be modified and even increased by adapted heterogeneities among the dipoles that introduce contributions from the dark manifold. We expect our model will help in the development of new infrared nanophotonic hardware for applications ranging from quantum control of materials to quantum information processing.

La caracterización y manipulación de sistemas microscópicos complejos para aplicaciones en ciencia y tecnología exige contar con herramientas teóricas robustas que orienten la extracción de información relevante sobre ellos, o bien que complementen dicho proceso. En particular, la física de materia condensada, que se encuentra en una frontera borrosa entre la química y la física cuántica, requiere varias aproximaciones debido al alto número de grados de libertad presentes. Luego, el tener un equilibrio satisfactorio entre un modelo con la justa cantidad de características, y, con suerte, precisando bajos requisitos computacionales, en un gran desafío. Ésta es la razón por la que contar con modelos minimales para comprender la física fundamental de fases condensadas complejas, en materiales orgánicos o inorgánicos, particularmente cuando están sujetos a campos electromagnéticos confinados, es una contribución valiosa, especialmente apreciada en protocolos de física química y óptica cuántica. En esta tesis mostramos una exploración intensiva de las capacidades de un modelo semiempírico en el infrarrojo medio y no lineal para describir la dinámica coherente e incoherente de dipolos anarmónicos acoplados a un modo único armónico de cavidad QED. Encontramos que la anarmonicidad intrínseca en el espectro material se traspasada al campo eléctrico cercano de un nanoresonador. Dependiendo de la relación de intensidad de bombeo clásico con respecto a las pérdidas, este mecanismo permite el control y la modulación de la fase compleja de un pulso finito incidente al resonador con respecto al campo dispersado, que se traduce en un retraso en el dominio temporal estacionario, incluso después que el pulso de bombeo ha terminado. Este mecanismo promete interesantes aplicaciones en nanofotónica infrarroja molecular, donde las anarmonicidades intrínsecas de los modos vibratorios están bien documentadas en la literatura, y también porque el sistema luz–materia necesita estar en el régimen de acoplamiento débil, lo que aumenta las perspectivas de su realización experimental utilizando tecnologías de nanofotónica actual. Además, mostramos que nuestro enfoque es aplicable a otros dispositivos no orgánicos como intersubbandas en multi–pozos cuánticos (MQW), donde el estado del arte en ingeniería de parámetros ópticos y de materiales, como así como la capacidad de tener N más pequeños en comparación con sistemas moleculares, promete efectos más fuertes en la modulación de fase no lineal, que pueden ser modificados e incluso aumentados por inhomogeneidad adaptadas entre los dipolos que introducen contribuciones de la variedad oscura. Esperamos que nuestro modelo ayude en el desarrollo de nuevo hardware nanofotónico infrarrojo para aplicaciones que van desde el control cuántico de materiales al procesamiento de información cuántica.