Efecto de la modificación superficial de la SBA-15 como soporte de nanopartículas de rutenio para aplicaciones catalíticas.

Abstract

Se sintetizaron catalizadores de rutenio utilizando materiales basados en SiO2. Se empleó SBA-15 y SiO2 comercial cuyas superficies fueron modificadas por medio de la incorporación de grupos funcionales del tipo amina y ácido carboxílico para la preparación de los catalizadores. La funcionalización de los soportes se lleva a cabo a través de reacciones sucesivas del soporte con (3-aminopropil)-trietoxisilano (APTES) y posterior reacción con anhídrido succínico la que se genera entre el grupo funcional amina del APTES y la función anhídrida. Los catalizadores finales se preparan por impregnación húmeda de un precursor de rutenio. Los materiales se caracterizaron por medio de isotermas de adsorción-desorción con N2 a 77K, espectroscopía infrarroja con transformada de Fourier (FTIR), difracción de rayos (DRX) y microscopía electrónica de transmisión (TEM) para la totalidad de las muestras, mientras que el análisis termogravimétrico (TGA), sólo para los soportes. La caracterización permitió comprobar una efectiva modificación superficial de soportes empleados con los grupos amino y ácido carboxílico, encontrando que esta modificaciones generan un efecto tanto en el tamaño y la dispersión del rutenio obteniéndose una disminución en el diámetro de partícula con una estrecha distribución de tamaño – con respecto a los soportes prístinos – particularmente en aquellas con ácido carboxílico generando partículas de rutenio de tamaño menor alcanzando valores de 5.3 nm, una dispersión de 26.2% para el caso del soporte SiO2 mientras que se alcanzó un valor de 4.1 nm y una dispersión de 35.0% en el caso del soporte SBA-15. Los resultados de esta investigación son útiles para desarrollar catalizadores de Ru con dispersión mejorada controlando el tamaño de las partículas de Ru y generando así, sistemas que resultan interesantes para aplicaciones catalíticas.

Ruthenium catalysts were synthesized using SiO2 based materials. SBA-15 and commercial SiO2 whose surfaces were modified by the incorporation of amine and carboxylic acid functional groups were used for the preparation of the catalysts. The functionalization of the supports is carried out through successive reactions of the support with (3-aminopropyl)-triethoxysilane (APTES) and subsequent reaction with succinic anhydride which is generated between the amine functional group of APTES and the anhydride function. The final catalysts are prepared by wet impregnation of a ruthenium precursor. The materials were characterized by adsorption-desorption isotherms with N2 at 77K, Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM) for all the samples, while thermogravimetric analysis (TGA) only for the supports. The characterization allowed to verify an effective surface modification of supports used with amino and carboxylic acid groups, finding that these modifications generate an effect on both the size and dispersion of ruthenium obtaining a decrease in particle diameter with a narrow size distribution - with respect to pristine supports - particularly in those with carboxylic acid generates ruthenium particles of smaller size reaching values of 5. 3 nm, a dispersion of 24.3% for the case of the SiO2 support while a value of 4.1 nm and a dispersion of 31.5% was reached in the case of the SBA-15 support. The results of this research are useful to develop Ru catalysts with improved dispersion by controlling the Ru particle size and thus generating systems that are interesting for catalytic applications.