Bustamante Betancur, Tatiana MaríaGarces Barria, Claudia Jeannette2026-08-102026-08-102026https://repositorio.udec.cl/handle/11594/14328Tesis presentada para optar al grado de Doctor/a en Energías.La búsqueda de electrocatalizadores eficientes y de bajo costo para la disociación electroquímica del agua es fundamental para el desarrollo de tecnologías energéticas sostenibles, como electrolizadores. En este trabajo se investigó el desempeño electroquímico de electrocatalizadores a base de metales de transición, en específico, hierro (Fe), níquel (Ni) y cobalto (Co), en las reacciones de evolución de hidrógeno y de oxígeno. El objetivo era evaluar el efecto de la selenización, la incorporación de soporte de óxido de grafeno reducido dopado con nitrógeno (N-rGO), y la proporción de Fe/Co en la actividad electrocatalítica de los materiales en estudio. Se determinaron las condiciones de síntesis que favorecieron modificaciones estructurales en los electrocatalizadores. Para ello, se siguió la metodología de síntesis de combustión en solución, utilizando precursores de Fe, Ni y Co junto con glicina como combustible, obteniéndose materiales con morfología tipo esponja, altamente porosas. Así, se generaron tres familias de materiales: óxidos de Fe, Ni y Co, seleniuros de Fe, Ni y Co, y óxidos de Fe, Ni y Co soportados en N.rGO. Estos materiales fueron caracterizados física y químicamente, cuyos resultados confirmaron que los materiales fueron, efectivamente, modificados mediante selenización e incorporación de soporte de N-rGO. Posteriormente, se evaluó su desempeño electroquímico para las reacciones de evolución de hidrógeno y oxígeno. Estas evaluaciones electroquímicas en medio alcalino (NaOH 1 M) revelaron una especialización de los electrocatalizadores dependiente de la modificación química recibida: los óxidos de Fe, Ni y Co mostraron desempeños deficientes en ambas reacciones. Sin embargo, la familia de los seleniuros, particularmente los electrocatalizadores FeNiCoSe y FeNiCo2Se, exhibieron selectividad hacia la reacción de evolución de oxígeno, demostrando un desempeño prometedor. Por otro lado, la familia de óxidos de Fe, Ni y Co soportados en N-rGO, específicamente FeNiCo/N-rGO y Fe2NiCo2/N-rGO, exhibieron rendimiento destacable en la reacción de evolución de hidrógeno. En conclusión, los resultados validan que la modificación estructural permite modular la actividad electrocatalítica para reacciones energéticas específicas. Este trabajo establece una base conceptual robusta para el diseño de electrocatalizadores no nobles, aportando criterios concretos para la optimización de materiales en dispositivos de conversión de energía.The search for efficient and low-cost electrocatalysts for electrochemical water splitting is fundamental for the development of sustainable energy technologies, such as electrolyzers. This work investigates the electrochemical performance of transition metal-based electrocatalysts, specifically iron (Fe), nickel (Ni), and cobalt (Co), in the Hydrogen Evolution Reaction (HER) and the Oxygen Evolution Reaction (OER). The objective was to evaluate the effects of selenisation, the incorporation of a nitrogen-doped reduced graphene oxide (N-rGO) support, and the Fe/Co ratio on the electrocatalytic activity of the studied materials. Synthesis conditions that favoured structural modifications in the electrocatalysts were determined. To achieve this, a solution-combustion synthesis methodology was followed, using Fe, Ni, and Co precursors along with glycine as fuel, resulting in highly porous, sponge-like morphologies. Consequently, three families of materials were generated: Fe, Ni, and Co oxides; Fe, Ni, and Co selenides; and Fe, Ni, and Co oxides supported on N-rGO. Physical and chemical characterization confirmed that the materials were effectively modified through selenization and the incorporation of the N-rGO support. Subsequently, their electrochemical performance for HER and OER was evaluated. These electrochemical evaluations in alkaline medium (1 M NaOH) revealed a specialization of the electrocatalysts depending on the chemical modification received: Fe, Ni, and Co oxides showed poor performance in both reactions. However, the selenide family, particularly the FeNiCoSe and FeNiCo2Se electrocatalysts, exhibited selectivity toward the Oxygen Evolution Reaction, demonstrating promising performance. On the other hand, the family of Fe, Ni, and Co oxides supported on N-rGO, specifically FeNiCo/N-rGO and Fe2NiCo2/N-rGO, exhibited remarkable performance in the Hydrogen Evolution Reaction. In conclusion, the results validate that the structural modifications proposed allows for the modulation of catalytic activity for specific energy reactions. This work establishes a robust conceptual framework for the design of non-noble electrocatalysts, providing concrete criteria for material optimization in energy conversion devices.esCC BY-NC-ND 4.0 DEED Attribution-NonCommercial-NoDerivs 4.0 InternationalElectroquímicaElectrocatálisisConversión de energíaRecursos energéticos renovablesThesisENERGÍA asequible y sostenible