Resumen:
En las últimas décadas las nanoestructuras del tipo core@shell han sido
ampliamente utilizadas en el campo de la Catálisis Heterogénea. Este tipo de
materiales se caracterizan por poseer un núcleo (core) recubierto por una o más
capas (shell), formando una estructura con diferentes componentes funcionales
integrados en una única unidad. Dentro de las aplicaciones catalíticas, las
estructuras tipo core@shell han mostrado ser eficientes en la hidrogenación de
diferentes moléculas orgánicas insaturadas, siendo de gran interés la hidrogenación
selectiva del grupo C=O. En esta tesis se propone sintetizar y caracterizar
catalizadores de Pt con estructura del tipo core@shell formados a partir de
nanopartículas magnéticas recubiertas con capas de SiO2. Con el fin de producir de
manera selectiva el alcohol cinámico a partir de la hidrogenación de cinamaldehído
en fase liquida, la superficie del material fue modificada con un óxido reducible
(TiO2, SnO2 u CeO2) para favorecer el efecto SMSI.
Las estructuras propuestas son sintetizadas a partir de núcleos de magnetita
obtenidos por ruta solvotermal, los que son recubiertos por SiO2 usando el método
de Stöber y modificadas con la incorporación de un óxido reducible. Para controlar
el tamaño de las Pt-NPs, el precursor metálico es depositado en la superficie de los
materiales, previa funcionalización con APTMS, a través de ciclos sucesivos de
impregnación-reducción de K2PtCl6. Posteriormente, para estabilizar a las Pt-NPs,
los catalizadores son recubiertos por un shell poroso de SiO2 por el método de
Stöber en presencia de una plantilla orgánica.
Los resultados muestran que la metodología propuesta permite obtener
catalizadores de Pt altamente dispersos con estructura tipo core@shell, donde un
incremento en el tamaño de Pt-NPs favorece la selectividad hacia el alcohol
insaturado. La incorporación de un óxido reducible modifica el sitio activo por la
presencia de especies Ptδ+ promovidas por la interacción metal-soporte,
aumentando la selectividad hacia la hidrogenación del grupo C=O. Finalmente, en
las condiciones de reacción, la formación de un recubrimiento poroso de SiO2 sobre
los catalizadores estabiliza parcialmente a las Pt-NPs sin conseguir estabilidad
operacional en ciclos posteriores de reacción debido al colapso del recubrimiento.