Abstract:
Esta tesis doctoral describe la síntesis y caracterización de catalizadores tipo core@shell
de cobalto-sílice y dopados con Ru, Rh o Pd. Los core@shell son nanoestructuras que
se caracterizan por poseer un núcleo (core) recubierto por una o más capas (shell) de
otro material, y tienen como característica principal mejorar las propiedades de los
materiales en comparación al desempeño de las nanopartículas individuales. El core de
Co3O4 se preparó por síntesis hidrotermal, posteriormente se doparon con Ru, Rh o Pd
por inmovilización del precursor iónico del metal noble sobre las Co3O4-NPs y finalmente
se recubrieron con un shell de sílice mesoporosa.
Los resultados de caracterización por HR-TEM, TPR-H2, DRX, XPS y VSM indican que
la adición del metal noble promovió la reducción del núcleo de Co3O4 durante el
tratamiento con H2, generando en forma de agregados heterogéneos, especies
metálicas del metal noble y Co en el core. Se encontró una dependencia entre la cantidad
de Co0 en superficie con la temperatura de reducción (300 °C-600 °C), naturaleza (Rh,
Pd y Ru) y contenido (0.5, 1.0, 3.0 %) de metal noble, lográndose obtener un 80% de
Co0 en superficie.
El desempeño catalítico mejorado de los catalizadores bimetálicos en la reacción de
hidrogenación de nitroarenos es atribuido a influencia de Pd0 y Rh0 en las propiedades
electrónicas y estructurales del Co0
: ambos metales nobles presentan un efecto promotor
estructural al Co al producir un aumento en la adsorción y reacción de H2 y generar una
mayor cantidad de sitios activos de Co0
. Adicionalmente el Rh actúa como un promotor
electrónico al Co, regulando la re-oxidación, disminuyendo su desactivación con el
tiempo y mejorando su estabilidad operacional.
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