Browsing by Author "Gonzalez Vera, Daniela"

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    Catalizadores bimetálicos en base a cobalto y níquel para aminación reductiva de nitroarenos empleados en la síntesis de benzimidazoles de interés farmacéutico.
    (Universidad de Concepción, 2024) Gonzalez Vera, Daniela; Campos Figueroa, Cristian; Torres Muñoz, Cecilia
    Los benzimidazoles son bloques de construcción relevantes para la preparación de una amplia gama de fármacos. En los últimos años, los catalizadores metálicos heterogéneos han surgido como una alternativa sustentable en la preparación de benzimidazoles a partir de aminación reductiva de 2-nitroanilina y aldehídos. De los metales comúnmente utilizados, Ni y Co han mostrado características promisorias para ser empleados como fases activas en este tipo de reacción. No obstante, aleaciones bi-metálicas Ni-Co podrían producir catalizadores superiores en eficiencia y reciclabilidad para la producción de benzimidazoles. Es por lo anterior, que se propuso en esta tesis doctoral obtener catalizadores mono- y bi-metálicos mediante reducción asistida por H2 de óxidos mixtos del tipo NixCo1-xTiO3 que generen catalizadores del tipo NixCo1-x/TiO2 (x : 0, 0.1, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9, 1) para utilizarlos en la aminación reductiva de 2 nitroanilina con diversos benzaldehídos para producir 2-fenilbenzimidazoles. El diseño de los catalizadores involucró un proceso de reducción térmica que indujo el colapso de la estructura cristalina del oxido mixto produciendo la formación de nanopartículas mono- o bi-metálicas soportadas sobre TiO2, lo cual fue confirmado mediante diversas técnicas de caracterización fisicoquímica. Además, con el fin de incrementar la eficiencia de los catalizadores, la formulación más activa y selectiva fue soportada en materiales mesoestructurados del tipo SBA-15, KIT-6 y MCM-41. Los resultados catalíticos para la síntesis one-pot de 2-fenilbenzimidazol evidencian una correlación de actividad-selectividad en función del contenido de Ni-Co, donde el sistema Ni0.1Co0.9/TiO2 mostró la máxima eficiencia alcanzando una selectividad del 85% al producto de interés y elevada versatilidad a la producción de otros 2-fenilbenzimidazoles. La reciclabilidad de Ni0.1Co0.9/TiO2 alcanzó 10 ciclos de operación y mostró una discreta desactivación atribuida a procesos de oxidación y lixiviación de la aleación. En los sistemas soportados en SBA-15 y KIT-6 se observó una eficiencia catalítica superior comparada con Ni0.1Co0.9/TiO2 gracias al efecto confinamiento que confiere la estructura mesoporosa del soporte. Finalmente, la reciclabilidad de los sistemas soportados disminuye drásticamente posterior al tercer ciclo de operación, lo cual se atribuyó a la escaza estabilidad que muestran los soportes mesoestructurados en base a SiO2 en el ambiente de la reacción.
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