Browsing by Author "Rojas Rubio, Javiera Paz"
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Item Catalizadores de vanadio sobre sílice-alúminas para la oxidación selectiva de metanol.(Universidad de Concepción, 2023) Rojas Rubio, Javiera Paz; Karelovic Burotto, Alejandro Iván; Galdames Oliva, Gabriel AlexanderEl contexto ambiental actual llevó a buscar nuevas vías para la oxidación parcial de metanol, proceso prometedor para la industria al poder obtener este reactivo de fuentes renovables. Este depende de las propiedades fisicoquímicas del catalizador y condiciones de operación. Para estudiar el efecto de la acidez sobre la actividad y selectividad de esta reacción, se utilizaron catalizadores de V2O5/SiO2-Al2O3 con contenido variable de alúmina para llevar a cabo pruebas cinéticas en un reactor de lecho fijo. Las sílice-alúminas fueron sintetizadas por metodología sol-gel para controlar la razón Si/Al y se incorporó el óxido de vanadio mediante impregnación húmeda con un contenido fijo de 0.7 [𝑎𝑡.𝑉/𝑚2]. Los materiales fueron caracterizados usando adsorción y desorción de N2, reducción a temperatura programada (TPR) y difracción de rayos X (XRD) para evaluar su estructura y propiedades redox. Las sílice-alúminas mostraron áreas superficiales entre 370 y 450 [m²/g] y fueron clasificadas como mesoporosas. Mediante análisis TPR y XRD se afirmó la formación de una cobertura tipo monocapa de óxido de vanadio sobre el soporte. Se realizaron pruebas cinéticas de barrido de temperaturas (100 a 250°C) y de tiempo de residencia (2 a 10 [𝑔𝑐𝑎𝑡∙𝑚𝑖𝑛/𝐿]). La alúmina mostró promover la actividad de la reacción e influenciar la selectividad. El catalizador con menos alúmina presentó una mayor selectividad hacia dimetoximetano a bajas temperaturas y un mayor rendimiento de formiato de metilo entre los demás catalizadores con un 2.17% a 225°C, predominando el efecto de una acidez tipo Brønsted. El catalizador con más alúmina en cambio exhibió un comportamiento más redox con una tendencia a formaldehído, con un 97% de selectividad y 47% de rendimiento a los 250°C. A través de las pruebas de tiempo de residencia se corroboró la vía del hemiformal como intermediario; al principio de la reacción se observó una mayor producción de DMM catalizada por sitios ácidos Brønsted, mientras que a mayores tiempos de residencia los sitios redox mostraron mayor actividad, favoreciendo la formación de MF sobre DMM. Se evidenció cómo la alúmina, cuando está en conjunto con el sílice, contribuye a la formación de sitios ácidos Brønsted, y al aumentar su contenido este tipo de sitio disminuye, priorizando las reacciones catalizadas a través de los sitios redox del vanadio. Además, se determinó el hemiformal como intermediario en la formación de MF y DMM.