Browsing by Author "Villagra Soza, Francisco Alejandro"

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    Producción de metanol y olefinas ligeras mediante hidrogenación de CO2 sobre catalizadores mono y bifuncionales basados en In2O3.
    (Universidad de Concepción, 2026) Villagra Soza, Francisco Alejandro; Jiménez Concepción, Romel Mario; Karelovic Burotto, Alejandro Iván
    La transformación química de CO2 a moléculas de mayor valor agregado constituye una estrategia que facilitaría la transición energética, y con ello el reemplazo paulatino de los recursos fósiles. En este sentido, la síntesis de nuevos materiales catalíticos, que permitan llevar a cabo procesos de hidrogenación e integración de las energías renovables, ha despertado un creciente interés científico e industrial. El uso de óxidos metálicos, junto a catalizadores bifuncionales en catálisis tándem, han demostrado ser alternativas prometedoras para la producción de moléculas claves como metanol y olefinas ligeras (C2=-C3=), respectivamente. No obstante, persisten controversias asociadas a las rutas de reacción, sus requerimientos fisicoquímicos y cinéticos. Adicionalmente, en catálisis tándem los estudios de los efectos de la proximidad y configuración de las fases activas en sistemas bifuncionales suelen eludir los efectos de las limitaciones difusionales en materiales microporosos. El objetivo de esta tesis es estudiar el desempeño catalítico de catalizadores en base a In2O3, promovidos por óxidos, para la síntesis de CH3OH, y acoplados a la zeolita SAPO-34 para la síntesis de olefinas. Para ello, se emplearon técnicas de caracterización estructural y química, y un riguroso análisis cinético e isotópico orientado en la determinación de la secuencia de pasos elementales, la modelación y los requerimientos cinéticos en la síntesis de metanol y CO. Adicionalmente, se llevaron a cabo estudios de proximidad, y configuración de lechos catalíticos bifuncionales para determinar sus efectos en las tasas de reacción y selectividades. Los resultados evidencian que la síntesis de metanol sobre catalizadores basados en In2O3 es selectivamente inhibida por agua, con la etapa de hidrogenación de CH2O* a CH3O* como etapa limitante de velocidad. Por otra parte, la síntesis de CO procede mediante el rompimiento de enlace de la especie HCOO (o COOH). Se demuestra, en base al formalismo Langmuir-Hinshelwood, que ambos productos se forman en el mismo tipo de sitio activo, con un comportamiento insensible al soporte y tamaño de dominio de In2O3. Asimismo, se evidenció la facilidad para modular las propiedades redox del In2O3 variando el soporte o modificando su estructura, lo que permitió obtener un descriptor experimental con capacidad predictiva para la síntesis de CO. Finalmente, se evidencia que los efectos de proximidad y configuración del lecho en los catalizadores bifuncionales no alteran las rutas de reacción ni las propiedades químicas de los materiales, lo que hace necesario abordar las limitaciones difusionales a la hora de estudiar la cinética y comparar los distintos materiales. En conclusión, esta tesis aporta evidencia mecanística y metodológica relevante para el diseño racional y evaluación cinética de catalizadores mono y bifuncionales en la hidrogenación de CO2 a metanol y olefinas ligeras.
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