Hidrogenación de CO2 a metanol sobre colalizadores Pd, Pd-Zn y Pd-Ga.

Simple item page
dc.contributor.advisorKarelovic Burotto, Alejandro Ivánes
dc.contributor.advisorJiménez Concepción, Romel Marioes
dc.contributor.authorManrique Suárez, Raydeles
dc.date.accessioned2020-08-14T23:09:58Z
dc.date.accessioned2024-08-28T21:36:19Z
dc.date.available2020-08-14T23:09:58Z
dc.date.available2024-08-28T21:36:19Z
dc.date.issued2020
dc.descriptionTesis presentada para optar al grado de Doctor/a en Ciencias de la Ingeniería con mención en Ingeniería Química.es
dc.description.abstractEsta investigación se basa en la aplicación de catálisis heterogénea para la reducción del dióxido de carbono (CO2) a metanol sobre catalizadores mono y bimetálicos basados en paladio. Está reportado que el uso de algunos promotores, como Ga y Zn, en los catalizadores utilizados en esta reacción favorecen la velocidad y selectividad hacia la formación de metanol, desfavoreciendo la reacción reverse water gas shift (r-WGS) la cual es indeseada y ocurre de forma paralela. En este contexto, realizamos estudios cinéticos del efecto de la naturaleza y combinación de los metales soportados en los catalizadores sintetizados sobre la reacción antes mencionada. Algunos investigadores atribuyen el rol principal del aumento de la actividad hacia la formación de metanol, a la presencia de las fases oxidadas de los promotores (como Ga y Zn) que generan un efecto sinérgico con los metales activos y otros proponen que se debe a la formación de una fase intermetálica metal-promotor que es intrínsecamente más activa. El análisis de la influencia de los promotores de Ga y Zn en los catalizadores de Pd usados en la hidrogenación de CO2 a metanol se llevó a cabo a 800 kPa y temperaturas entre 220-280 °C. Se definió como método de síntesis la impregnación húmeda incipiente en presencia de trietanolamina que permitió obtener tamaños similares de partículas entre las muestras lo que favoreció la comparación entre las fases superficiales sin variación en su grado de coordinación. Se encontró que la adición de Ga y Zn en los catalizadores de Pd aumentó en más de 1 orden de magnitud la velocidad intrínseca (TOF) hacia la formación de metanol sin cambios significativos en la velocidad de reacción indeseada, r-WGS. La aplicación de una combinación de técnicas de caracterización (TEM-EDS, XRD, Ads CO-IR, XPS) evidenciaron la presencia de fases intermetálicas como PdZn y Pd2Ga en los catalizadores más activos hacia la formación de metanol. Además, análisis operando-DRIFTS en condiciones de reacción muestran que el Pd en fase metálica o bimetálica con el promotor añadido es responsable de adsorber los formiatos bidentados (b-HCOO), reportados como intermediarios superficiales de la formación de metanol. Los resultados también mostraron que la naturaleza de la fase intermetálica influye en la velocidad de hidrogenación de b-HCOO. Estos resultados demuestran que la causa principal del aumento de la actividad hacia la formación de metanol es la formación de fases intermetálicas Pd-Zn y Pd-Ga. Además, se demuestra que la fase oxidada del promotor depositado en superficie tiende a inhibir la reactividad del catalizador.es
dc.description.campusConcepciónes
dc.description.departamentoDepartamento de Ingeniería Químicaes
dc.description.facultadFacultad de Ingenieríaes
dc.identifier.urihttps://repositorio.udec.cl/handle/11594/491
dc.language.isoeses
dc.publisherUniversidad de Concepciónes
dc.rightsCC BY-NC-ND 4.0 DEED Attribution-NonCommercial-NoDerivs 4.0 Internationalen
dc.rights.urihttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subjectMetanoles
dc.subjectCatálisis Heterógeneases
dc.subjectCatalizadoreses
dc.subjectHidrogenaciónes
dc.subjectIndustria, Innovación e Infraestructuraes
dc.titleHidrogenación de CO2 a metanol sobre colalizadores Pd, Pd-Zn y Pd-Ga.es
dc.typeTesises

Files

Original bundle
Now showing 1 - 1 of 1
Thumbnail Image
Name:
Tesis Hidrogenacion de CO2 a Metanol sobre Catalizadores Pd, Pd-Zn y PdGa.Image.Marked.pdf
Size:
6.76 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
Download
License bundle
Now showing 1 - 1 of 1
No Thumbnail Available
Name:
license.txt
Size:
1.71 KB
Format:
Plain Text
Description:
Download

Collections

Tesis Doctorado
Síguenos en...