Catalizadores tipo Co-M@SiO2 (M = Ru, Rh o Pd) para reacciones de hidrogenación de nitroarenos.
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Date
2020
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Publisher
Universidad de Concepción.
Abstract
Esta tesis doctoral describe la síntesis y caracterización de catalizadores tipo core@shell de cobalto-sílice y dopados con Ru, Rh o Pd. Los core@shell son nanoestructuras que se caracterizan por poseer un núcleo (core) recubierto por una o más capas (shell) de otro material, y tienen como característica principal mejorar las propiedades de los materiales en comparación al desempeño de las nanopartículas individuales. El core de Co3O4 se preparó por síntesis hidrotermal, posteriormente se doparon con Ru, Rh o Pd
por inmovilización del precursor iónico del metal noble sobre las Co3O4-NPs y finalmente se recubrieron con un shell de sílice mesoporosa.
Los resultados de caracterización por HR-TEM, TPR-H2, DRX, XPS y VSM indican que la adición del metal noble promovió la reducción del núcleo de Co3O4 durante el tratamiento con H2, generando en forma de agregados heterogéneos, especies metálicas del metal noble y Co en el core. Se encontró una dependencia entre la cantidad de Co0 en superficie con la temperatura de reducción (300 °C-600 °C), naturaleza (Rh, Pd y Ru) y contenido (0.5, 1.0, 3.0 %) de metal noble, lográndose obtener un 80% de
Co0 en superficie.
El desempeño catalítico mejorado de los catalizadores bimetálicos en la reacción de hidrogenación de nitroarenos es atribuido a influencia de Pd0 y Rh0 en las propiedades electrónicas y estructurales del Co0
: ambos metales nobles presentan un efecto promotor estructural al Co al producir un aumento en la adsorción y reacción de H2 y generar una
mayor cantidad de sitios activos de Co0 . Adicionalmente el Rh actúa como un promotor electrónico al Co, regulando la re-oxidación, disminuyendo su desactivación con el tiempo y mejorando su estabilidad operacional.
Description
Tesis para optar al grado académico de Doctor en Ciencias con mención en Química.
Keywords
Hidrogenación, Efecto de la Temperatura, Microscopía Electrónica de Transmisión, Espectroscopía Fotoelectrónica, Industria Innovación e Infraestructura