Tesis Magíster

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https://repositorio.udec.cl/handle/11594/216

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Browsing Tesis Magíster by Author "Escalona Burgos, Néstor"

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    Conversión de ácido levulinico sobre catalizadores Cu/WOx(x)-Al2O3.
    (Universidad de Concepción, 2019) Mafokoane, Malesela Alpheus; Sepúlveda Muñoz, Catherine; Escalona Burgos, Néstor
    En la presente tesis de magister se estudió el efecto de la incorporación de óxido de tungsteno en la actividad catalítica y selectividad del catalizador CuO/γ-Al2O3 en la conversión de ácido levulinico (ÁL) hacia productos químicas de mayor valor agregado tales como: γ-valerolactona (GVL), 2-metiltetrahidrofurano (2-MTHF), ácido pentanoico (PA), ácido pentenoico (PEA) y 1,4-pentanodiol (1,4-PDO). Previo a la impregnación del metal, se preparó el soporte WO3(x)-Al2O3 con 5 diferentes contenidos de WO3 (2, 4, 6, 8, and 10 %m/m) mediante impregnación húmeda, posteriormente se agregó 5 %m/m de CuO sobre el soporte mediante impregnación incipiente. Las muestras se caracterizaron por espectroscopia de absorción atómica (EAA), isotermas de adsorción-desorción de N2 a -196 oC, migración electroforética (ME), desorción a temperatura programada de amoniaco (DTP-NH3), acidez total potenciométrica, espectroscopia infrarroja de piridina adsorbida (FTIR de piridina), difracción de rayos X (DRX), espectroscopia de Raman, espectroscopia de reflectancia difusa en ultravioleta–visible (UV-vis DRS), reducción a temperatura programada de hidrógeno (RTP-H2), y espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (XPS). Las reacciones de conversión del ÁL fueron realizadas en un reactor autoclave Parr modelo 4848 a 250 ºC y una presión de 50 bar de H2. El reactor Parr fue cargado por 0.4785 mol L-1 de ÁL, 80 mL del disolvente 1,4-dioxano, y 0.250 g del catalizador CuO/WO3(x)-Al2O3 o Cu/WO3(x)-Al2O3. La reacción se llevó a cabo por 4 horas y las muestras de los productos fueron periódicamente colectadas y cuantificadas por la cromatografía gaseosa. La mejor actividad catalítica fue obtenida por catalizadores de CuO/WO3(6%)-Al2O3, la cual fue debida a la mayor fuerza ácida del catalizador determinada por DTP-NH3 y acidez total potenciométrica. La distribución de los productos observados en CuO/WO3(x)-Al2O3, se correlacionó con un cambio en el tipo de sitio ácido y la fuerza ácida. Los cambios en la acidez mediante la adición de CuO sobre el soporte modificado se atribuyeron a cambios estructurales (distorsiones) que estabilizan la fase activa. Esta distorsión está aumentando la fuerza de la acidez, favoreciendo una mayor actividad catalítica con cambios en la selectividad en función del contenido de CuO sobre soporte modificado WO3(x)-Al2O3.
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