Tesis Doctorado
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Browsing Tesis Doctorado by Author "Báez Gómez, Reynier"
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Item Exploración del potencial catalítico de metal-organic frameworks con sitios de coordinación insaturados en síntesis orgánica.(Universidad de Concepción, 2024) Báez Gómez, Reynier; Jiménez Águila, Claudio Andrés; Weber Paixão, MarcioEn los últimos años, los Metal-Organic Frameworks (MOFs) han ganado relevancia en diversas aplicaciones, destacándose en la catálisis heterogénea debido a sus propiedades únicas, como una alta porosidad y superficie específica, estabilidad térmica, y la capacidad de incorporar centros catalíticamente activos. En este trabajo se realizó la síntesis, caracterización y evaluación catalítica de cuatro MOFs: HKUST-1, MIL-101(Cr), UiO-66-NH2, y MIL-53(Al). Destaca la síntesis de MIL-53(Al) mediante reciclaje ascendente (up-cycling) a partir de latas de aluminio y botellas de PET, lo que promueve la economía circular al demostrar la viabilidad de producir MOFs a partir de residuos. Los MOFs fueron evaluados como catalizadores heterogéneos en dos reacciones de formación de enlaces C-N. Se reporta por primera vez el uso de MOFs como catalizadores en la síntesis de hidracidas a partir de aldehídos y azocompuestos. La reacción se llevó a cabo a 60 °C durante 48 horas en acetato de etilo, obteniéndose 16 compuestos con rendimientos entre 54 % y 97 %. También se estudió la síntesis de pirroles mediante la reacción de Paal-Knorr a partir de anilinas y acetonilacetona. La reacción se llevó a cabo en condiciones libres de solventes utilizando irradiación de microondas durante 5 minutos, produciendo 7 pirroles con rendimientos entre 50 % y 96 %. En ambas reacciones, MIL-53(Al) demostró ser el catalizador más eficiente, con un contenido MOF de 10 mol % y 5 mol %, respectivamente. Además, se evaluó la estabilidad y reutilización de MIL-53(Al) durante cuatro ciclos catalíticos consecutivos, manteniendo su rendimiento con una disminución mínima. La combinación de alta actividad catalítica, estabilidad y origen sostenible del MIL-53(Al) representa un avance significativo en la catálisis heterogénea y la química verde. La aplicación pionera de MOFs en la síntesis de hidracidas amplía las fronteras de la catálisis con estos materiales, proporcionando un ejemplo claro de cómo los principios de la economía circular y la innovación en catálisis pueden aplicarse en la síntesis de materiales avanzados y en el desarrollo de procesos químicos más eficientes y ambientalmente amigables.